《侦探歌剧：少女福尔摩斯》以架空的怪盗和侦探活跃的近未来为背景。在这个世界里存在着拥有被叫做“Toys”的特殊能力的人类。利用这种特殊的能力，“侦探”和“怪盗”争斗不断。而故事就是以将来要成为侦探的四个少女夏洛克、妮洛、艾露克露、柯蒂妮娅为中心展开的。本作OVA是侦探歌剧少女摩尔摩斯Alternative ONE& Alternative TWO。

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